नि सूर्य और चन्द्रमा इसकी शुरुआत लिली नाम के एक चरित्र और उसके पोकेमॉन, एक कॉस्मोग उपनाम नेबी के सिनेमाई चित्रण से होती है। वह गार्डों से बचने का प्रयास कर रही है और पोकेमॉन एक चमकदार फ्लैश का उपयोग करता है, जिससे उसके बैग में छिपते समय एक प्रकार का विस्फोट होता है। खेल खिलाड़ी-पात्र के मेलेमेले द्वीप पर अलोला पहुंचने पर बदल जाता है, जहां उनका परिचय प्रोफेसर कुकुई और उनके युवा दोस्त हाऊ से होता है।
खिलाड़ी-पात्र की मुलाकात लिली से होती है जिसके कॉसमॉग पर एक पुल पर हमला किया जा रहा है। खिलाड़ी कॉसमॉग को बचाने में सफल होता है लेकिन पुल टूट जाता है और टापू कोको नामक एक प्रसिद्ध पोकेमॉन उनके बचाव में आता है। यह खिलाड़ी-चरित्र को महानता में प्रशस्त नियति पर स्थापित करता है, और उन्हें मेलेमेले, अकाला द्वीप, पोनी द्वीप और उला'उला द्वीप सहित अलोला के चार द्वीपों में सात परीक्षणों को पूरा करने के कार्य के साथ तीन स्टार्टर पोकेमॉन में से एक दिया जाता है। .
पूरी यात्रा के दौरान खिलाड़ी-पात्र हाऊ और लिली के साथ बातचीत करेगा, साथ ही टीम स्कल के रास्ते में विभिन्न ठगों और चोरों से लड़ेगा। यात्रा के दौरान खिलाड़ी-पात्र अलोला के रहस्यों को समझना शुरू कर देता है, और पारंपरिक जिम लड़ाई के बजाय चार द्वीपों में सात परीक्षण कैसे करते हैं। जो कोई भी टोटेम पोकेमॉन को बुलाने के बाद उसे हराकर सभी परीक्षण पूरे कर लेगा, उसे अलोला का ग्रैंड मास्टर पोकेमॉन ट्रेनर बनने के लिए अपना हाथ आजमाने के लिए एलीट फोर के खिलाफ मुकाबला करना होगा। टोटेम पोकेमॉन से लड़ने के लिए पर्याप्त रूप से मजबूत होने के लिए, और संभवतः द्वीप के संरक्षक, टापू कोको के खिलाफ भी सामना करने के लिए खिलाड़ी-पात्र प्रशिक्षकों से जेड-पावर क्रिस्टल अर्जित करेगा।
रास्ते में यह पता चला कि लिली प्रोफेसर कुकुई के साथ रह रही है जब तक कि वह अपने पैरों पर वापस नहीं आ जाती। वह और कॉसमॉग दोनों अलोला समुद्र तट पर बेहोश पाए गए थे और प्रोफेसर और उनकी पत्नी ने लिली और कॉसमॉग को उनकी देखभाल के लिए अपने साथ ले लिया ताकि वे वापस स्वस्थ हो जाएं।
लिली कॉस्मोग को उसके घर वापस लाने में मदद करने का इरादा रखती है। यह उसे, खिलाड़ी-चरित्र और हाऊ को एथर पैराडाइज नामक प्रमुख चार द्वीपों के बीच एक गुप्त द्वीप पर ले जाता है, जहां यह पता चलता है कि वैकल्पिक आयामों से अल्ट्रा बीस्ट्स के रूप में जाना जाने वाला विशेष पोकेमॉन है। अल्ट्रा बीस्ट्स को बेहतर ढंग से समझने के लिए अनुसंधान सुविधा इन जानवरों और उन तक पहुंचने वाले पोर्टलों का अध्ययन करती है।
जब वे अंततः उलाउला द्वीप पर पहुँचते हैं, तो उन्हें पता चलता है कि सोलगेलियो द्वारा लोगों को आतंकित करने के बाद अलोला द्वीपों पर एक बिंदु पर सोलगेलियो और लुनाला ने जमकर लड़ाई की। लूनाला बचाव के लिए आया और अंततः उन्हें कॉस्मोग के रूप में एक उत्तराधिकारी मिला।
टीम स्कल के लीडर गुज़्मा ने अलोला पर पोकेमॉन लीग बनाने की कुकुई की खोज को विफल करने का प्रयास किया, लेकिन प्रोफेसर ने गुज़्मा से लड़ने और उसे अपने दोस्तों के सामने अपमानित करने के लिए खिलाड़ी-चरित्र का उपयोग किया। लड़ाई के बाद टीम स्कल के एक इमो सदस्य ग्लैडियन ने हौ और खिलाड़ी-पात्र को चेतावनी दी कि उन्हें टीम स्कल और उस पर अपना हाथ जमाने की कोशिश कर रहे अन्य लोगों से कॉसमॉग की रक्षा करने की जरूरत है क्योंकि इसमें महान राक्षसों को बुलाने की क्षमता है। यह खिलाड़ी-पात्र को टीम स्कल के घरेलू बेस तक लड़ाई में ले जाता है ताकि उन्हें हमेशा के लिए नष्ट कर दिया जा सके।
हालाँकि, जब खिलाड़ी-पात्र अपने घरेलू आधार पर टीम स्कल से लड़ता है, तो प्लुमेरिया नाम का एक अन्य सदस्य लिली और कॉस्मोग को पकड़ लेता है। ग्लैडियन लिली और कॉसमॉग को बचाने के लिए समूह को एथर पैराडाइज़ की ओर ले जाता है।
उन्हें पता चलता है कि कॉस्मोग कथित तौर पर अल्ट्रा स्पेस नामक एक अन्य आयाम से एक अल्ट्रा बीस्ट है और दबाव में कॉस्मोग अल्ट्रा वर्महोल्स को नए आयामों में खोल सकता है। एथर पैराडाइज़ ने कॉस्मोग को अपने लाभ के लिए खुले आयामों में उपयोग करने के लिए उसे तोड़ने और फाड़ने का प्रयास किया।
खिलाड़ी-चरित्र, और हाऊ अंततः मुख्य कार्यालय में पहुँचते हैं जहाँ उन्हें पता चलता है कि लिली एथर पैराडाइज़ के प्रमुख लुसामाइन की बेटी है। एक रात उल्का तूफान के दौरान पकड़े जाने के बाद लिली ने कॉस्मोग को केंद्र से बचाने का प्रयास किया।
लुसामाइन ने खुलासा किया कि ग्लैडियन उसका बेटा है और लिली ग्लैडियन का भाई है। वह अल्ट्रा वर्महोल को खोलने और अल्ट्रा बीस्ट को दुनिया में लाने और अलोला पर कहर बरपाने के लिए कॉस्मोग का उपयोग करने की योजना बना रही है। वह इस प्रक्रिया में कॉस्मोग को मरने देने की योजना बना रही है।
पोनी द्वीप परीक्षण के दौरान खिलाड़ी-पात्र और लिली मंदिर के शीर्ष पर पहुंचते हैं जहां वे महान पौराणिक पोकेमॉन को बुलाने के लिए सूर्य और चंद्रमा बांसुरी का उपयोग करते हैं। कॉस्मोग लिली के बैकपैक से निकलता है और सोलगेलियो या लुनाला में विकसित होता है।
नेबी, जो अब एक प्रसिद्ध पोकेमॉन है, खिलाड़ी-पात्र और लिली को उसकी मां को ढूंढने के लिए अल्ट्रा स्पेस में ले जाती है, जो वर्महोल खोलने के दौरान अल्ट्रा बीस्ट्स परत पर टेलीपोर्टिंग कर रही थी।
आख़िरकार उन्हें लुसामाइन मिल जाती है जो एक अल्ट्रा-टेंटैकल बॉस बनने के लिए खुद को निहिलेगो के साथ मिला लेती है, लेकिन सौभाग्य से वह अपनी बेटी के साथ बलात्कार करने की कोशिश नहीं करती है।
लुसामाइन के अंतिम रूप को हराने के बाद वे अल्ट्रा स्पेस से बाहर निकलते हैं और अल्ट्रा वर्महोल्स को सील कर देते हैं, जिससे अलोला को पूर्ण विनाश से बचाया जाता है। खिलाड़ी-पात्र के पास नेबी से युद्ध करने और उसका दलाल बनने का अवसर है। अल्ट्रा बीस्ट्स से निपटने, नेबी पर कब्ज़ा करने और लुसामाइन को वश में करने के बाद, ग्रैंड चैंपियन बनने की यात्रा जारी है।
में अंतिम चुनौती नि सूर्य और चन्द्रमा माउंट लानकिला पर होता है, जहां एलीट फोर को हराने के बाद ग्रैंड चैंपियन का ताज पहनाया जाता है, जिसमें ओलिविया, एसरॉयल, काहिलिया और हुला जैसे पिछले परीक्षण देने वाले शामिल होते हैं। अंतिम लड़ाई में अलोला को पहली बार पोकेमॉन लीग ग्रैंड चैंपियन का ताज पहनाया जाएगा, और इस क्षेत्र को मान्यता दिलाने का प्रयास किया जाएगा ताकि वे अंततः पोकेमॉन विश्व चैंपियन बन सकें। इस आखिरी लड़ाई में खिलाड़ियों को पहली बार अलोला ग्रैंड चैंपियन बनने के लिए प्रोफेसर कुकुई से लड़ते हुए देखा गया।
बाद में वे एक बड़ा उत्सव मनाते हैं, लेकिन लिली और खिलाड़ी-पात्र चुपचाप उस मंदिर में चले जाते हैं जहां वह मूल रूप से नेबी के साथ खेल की शुरुआत में जा रही थी। वे अलोला द्वीपों के महान संरक्षक के साथ एक आखिरी लड़ाई में शामिल होकर, टापू कोको की खोज के लिए मंदिर में जाते हैं। खिलाड़ियों के पास पोकेमॉन को सफलतापूर्वक पकड़ने का विकल्प होता है।
अंततः लिली ने बिस्तर पर पड़ी अपनी मां लुसामाइन की देखभाल के लिए जाने का फैसला किया। हौ ने उसे लिखने का वादा किया और क्रेडिट रोल के रूप में खिलाड़ी-पात्र अपनी मां के पास घर लौट आया।
